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El fondo de Rafael Squirru reúne documentación producida tanto a nivel personal como profesional, reflejando principalmente sus facetas como promotor y crítico cultural, escritor y traductor. Estas actividades se desarrollaron tanto en Argentina como en Estado Unidos, país donde residió junto a su familia durante una década. También se conservan, aunque en menor medida, documentos vinculados con su temprana incursión como pintor, y documentos de carácter privado. En términos cronológicos, el fondo abarca desde 1908 hasta 2016, ya que incluye fotografías familiares previas a su nacimiento.

Con respecto a la documentación producida durante su labor como crítico de arte y literario, se destacan los manuscritos de artículos y reseñas que escribió para distintos medios de comunicación, principalmente para el diario La Nación. También existen conferencias, ponencias, discursos y ensayos que reflejan su capacidad para reflexionar sobre aspectos vinculados con el arte y la cultura, pero también sobre otros temas de actualidad.

El fondo contiene además un volumen significativo de correspondencia que da cuenta de su vasta red de contactos y su activa participación en el ámbito cultural, tanto a nivel nacional como internacional. Se destaca particularmente, la gran cantidad de cartas enviadas y recibidas durante la década de 1960, período en el que desempeñó el cargo de director de Asuntos Culturales de la OEA. En esos años, Squirru impulsó un intenso intercambio epistolar con intelectuales, artistas, escritores y políticos, consolidándose como una figura central en la promoción del arte y la cultura latinoamericana.

La producción documental asociada a su rol como escritor incluye manuscritos de sus poemas y novelas, así como ejemplares de libros y revistas donde publicó su obra literaria. También se conservan los cuadernos de trabajo utilizados para realizar las traducciones al español de tres obras teatrales de William Shakespeare: La tragedia de Ricardo III, La tempestad y Romeo y Julieta. En relación con la recepción crítica de su obra, existen entrevistas y reseñas publicadas en diversos medios gráficos.

Durante la década de 1950, Squirru desarrolló una breve trayectoria como pintor, que se encuentra documentada en fotografías de sus obras, catálogos de exposiciones, fotografías tomadas durante las inauguraciones y reseñas publicadas en los medios. Aunque esta faceta luego fue abandonada, ofrece una perspectiva interesante sobre sus inicios en el circuito porteño del arte.

Por último, entre los documentos relativos a su vida privada, se encuentran fotografías y otros documentos familiares, y en menor medida algunos registros médicos.